光催化过程主要包括三个关键步骤,分别是光吸收,电荷分离,转移到活性位点激活底物分子。多数光催化剂受限于较窄的光谱吸收范围和较高的电荷重组几率而导致较弱的催化活性,因而开发具有宽太阳光谱吸收和优异的光热转化能力,快速的界面电荷转移,对二氧化碳分子的高活化效率的催化剂是主要的光催化研究方向。等离激元超材料吸收体作为人工设计和制造的微纳结构,具有精密的几何图案以及特定的尺寸大小,通过对结构的合理设计可以实现灵活的光学可调性和多种催化位点的高效集成,是光热催化反应的理想研究模型。
为此,维多利亚官网熊宇杰教授团队设计了一种宽谱吸光的等离激元超材料吸收体,通过磁控溅射的方式将Cu单原子合金与超材料基底耦合,作为高效光热催化二氧化碳加氢的催化位点,兼顾了光热效应和强局域电场的协同作用。高表面温度促进了CO2和H2分子的活化和解离,强局域电场的存在抑制了光生载流子的快速重组,调控表界面的电子密度,优化反应中间体的吸附能,从而整体调节二氧化碳加氢反应的催化活性和选择性。此外,通过模板辅助的微纳加工技术,大尺寸、高制程的超材料有可能通过较低成本的方式被制造出来用于实际应用。并且,通过简单地改变金属靶材,根据实际需要利用磁控溅射、电子束蒸发、热蒸发和化学气相沉积等物理或化学的薄膜沉积手段,多种催化位点可以更灵活地被集成到超材料吸收体上用于多领域的实际应用。该成果以维多利亚官网作为通讯单位,以“Stacked Plasmonic Metamaterial with Strong Localized Electric Field Enables Highly Efficient Broadband Light-Driven CO2 Hydrogenation”为题,于2022年5月6日在《先进材料》(Advanced Materials, https:// DOI: 10.1002/adma.202202367 )上在线发表。